一种连接碳化硅陶瓷的连接材料及其应用方法
技术领域
本发明涉及碳化硅陶瓷材料领域，具体的涉及一种连接碳化硅陶瓷的连接材料及其应用方法。
背景技术
随着科学技术和产业需求的快速发展，对能够在极端恶劣的高温环境中服役的新材料的需求日益增长。碳化硅(SiC)陶瓷材料具有良好的耐磨性、稳定性、导热性、抗氧化性及优异的高温力学性能，可广泛应用于光学系统、空间技术、热防护、交通工具、能源技术等领域。然而，碳化硅陶瓷及其复合材料的高脆性及低延展性使其难以制成复杂的零部件，经常要与其它部件连接在一起组成复合结构来达到使用要求。因此，加强对碳化硅陶瓷及其复合材料连接问题的研究对扩大其工程应用具有重要意义。
然而，SiC本身具有的一些性质，如共价键、扩散系数小、惰性等，使得它的连接也存在一定的难度。目前，SiC的连接方法采用连接层，将其夹置在待连接的SiC材料之间，通过外部热源加热使连接界面达到一定温度(即连接温度)，从而将待连接的SiC材料连接在一起。碳化硅陶瓷及其复合材料的连接方法包括机械连接，摩擦焊接，高能量束焊接，微波连接，玻璃相连接，反应连接，活性钎焊，扩散连接，瞬间液相连接和部分瞬间液相连接等。其中，机械连接、活性钎焊、扩散连接、瞬间液相连接和部分瞬间液相连接是目前碳化硅陶瓷及其复合材料连接的主要方法。
合适的钎料及其良好的润湿性是实现良好接头的前提。高熵合金作为一种新型合金体系，其热力学上的高熵会促进元素间的混合，易于形成体心立方或面心立方固溶体结构，从而抑制脆性金属化合物的形成。动力学上高熵合金在凝固过程中，各元素之间的分离和扩散过程非常缓慢，导致成核及长大延迟，使微结构倾向于纳米化及非晶化。若作为钎料，其独特的热力学和动力学上的特性对于抑制钎焊过程中母材和钎料元素的过度溶解、减少界面处有害物质的产生、提高接头固溶强化能力等方面具有积极的作用。
连接材料所需的连接温度普遍较高，至少要高于1000℃，而现有的连接材料完全依靠外部热源提供热量，其需要外部热源提供的热量较高；且现有连接材料形成的连接层较厚，当外界热源供给热量以提高连接温度时，所需外部热源提供的热量增加，因此对外部热源的要求高，增加了成本，工业化生产难度大。另外，由于现有连接材料形成的连接层较厚，导致从碳化硅及其复合材料中扩散出来的硅原子和碳原子在连接层中的浓度较低，元素分布范围大，反应不充分，容易产生其他脆性相，从而影响连接后碳化硅陶瓷材料的力学强度性能。
发明内容
1.要解决的技术问题
本发明要解决的技术问题在于提供一种电场辅助连接碳化硅陶瓷的方法及其采用的连接材料，其对外部热源的要求较低，连接速度快，且连接后碳化硅陶瓷材料的力学强度性能较好，有利于节约成本，降低工业化生产难度，实现快速、高品质连接。
2.技术方案
为解决上述问题，本发明采取如下技术方案：
一种电场辅助连接碳化硅陶瓷的方法，为：先将连接层夹置在待连接的两块碳化硅陶瓷材料之间，然后采用电场辅助加热连接的方式，使连接界面快速升温至连接温度，从而通过连接材料将待连接的碳化硅陶瓷材料连接在一起；
所述连接层为CoFeCrNiCuTix高熵合金片，且所述CoFeCrNiCuTix高熵合金片的厚度小于1mm。
进一步地，所述CoFeCrNiCuTix高熵合金片的厚度为100μm～400μm。
进一步地，所述连接温度为1000℃～1150℃。
进一步地，所述碳化硅陶瓷材料为纯碳化硅陶瓷材料或以纯碳化硅陶瓷材料为基体的复合材料。
更进一步地，所述复合材料为碳纤维增强碳化硅复合材料或碳化硅纤维增强碳化硅复合材料。
进一步地，所述碳化硅陶瓷材料的连接面粗糙度Ra小于0.1μm。
进一步地，采用电场辅助热压连接的方式，使连接界面快速升温至连接温度。
本发明还提供了应用于上述方法的连接材料，所述连接材料为CoFeCrNiCuTix高熵合金。
进一步地，所述CoFeCrNiCuTix高熵合金的制备方法为：先将CoFeCrNiCu五元合金按照等原子比配制可以得到单一FCC结构的高熵合金，然后添加Ti元素，形成CoFeCrNiCuTix高熵合金，其中，x的取值为0、0.5、1或2。
3.有益效果
(1)本发明将CoFeCrNiCuTix高熵合金作为碳化硅陶瓷材料的中间连接材料，高熵合金元素存在扩散缓慢，反应迟缓的问题，加入Ti作为活性元素，钛元素的高活性，可提高碳化硅陶瓷材料的界面表面能，增加其反应活性，有利于待连接材料与连接层之间的烧结致密化，可提高钎料对陶瓷界面的润湿，有利于接头的冶金反应。
(2)本发明提供的方法中，电场辅助加热时，在一定的连接温度下，Ti活性元素可与从基体碳化硅陶瓷材料中扩散到连接层中的硅原子和碳原子发生放热反应，使得两块碳化硅陶瓷材料之间的连接层自身可释放一部分热量，从而降低了外部的能量供给，可降低对外部热源的要求，减少成本，工业化生产难度较小。
(3)本发明提供的方法中，连接层的厚度较薄，使从基体碳化硅陶瓷材料中扩散出来的原子在连接层中的浓度提高，有利于Ti、Si、C三种元素的充分反应，可进一步增多连接层自身释放的热量，从而进一步降低了碳化硅陶瓷材料所需的连接温度，可促进降低对外部热源的要求，减少成本，工业化生产难度较小。
(4)本发明提供的方法中，连接层的厚度较薄，使从基体碳化硅陶瓷材料中扩散出来的硅原子和碳原子在连接层中的浓度较高，元素分布范围大，可促进反应充分，减少了产生的脆性相的数量，有利于提高连接界面的力学强度，从而可避免影响连接后碳化硅陶瓷材料的力学强度性能。
综上，本发明对外部热源的要求较低，连接速度快，且连接后碳化硅陶瓷材料的力学强度性能较好，有利于节约成本，降低工业化生产难度，实现快速、高品质连接。
附图说明
图1为本发明的结构示意图；
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步详细的说明。
实施例1
如图1所示采用连接层将待连接碳化硅陶瓷材料进行连接，待连接碳化硅陶瓷材料为两块直径和高度均为20mm的圆柱形的纯碳化硅陶瓷材料；连接层为CoFeCrNiCu高熵合金片，且CoFeCrNiCu高熵合金片的厚度为100μm，该连接层所用材料为CoFeCrNiCu高熵合金，该材料的制备方法为：将CoFeCrNiCu五元合金按照等原子比配制可以得到单一FCC结构的高熵合金，形成CoFeCrNiCu高熵合金。
采用外部热源加热连接的方法，通过该连接层将待连接的碳化硅材料连接在一起，外部热源加热连接的方法为电场辅助热压连接。连接方法具体步骤如下：
(1)将待连接的碳化硅陶瓷材料表面用砂纸进行打磨，然后用0.25微米金刚石抛光液抛光，以去除表面较大的缺陷及杂质，使得碳化硅陶瓷材料的连接面粗糙度Ra小于0.1μm；
(2)将待用的高熵合金片表面用砂纸进行打磨，然后用0.25微米金刚石抛光液抛光，以去除表面较大的缺陷及杂质；
(3)将打磨抛光好的碳化硅陶瓷材料与高熵合金片用酒精浸泡并放入超声波清洗机中清洗，然后将碳化硅陶瓷材料与高熵合金片放入烘干箱中进行烘干；
(4)使两块烘干后的碳化硅陶瓷材料的连接面相对，并将高熵合金片夹置于两块碳化硅陶瓷材料之间，构成连接样品，同时，在两块碳化硅陶瓷材料背向其连接面的一侧(即碳化硅陶瓷材料与相应侧的压具之间)分别放置两片石墨纸，以防止碳化硅陶瓷材料与压具之间发生粘黏；按前述结构将石墨纸、碳化硅陶瓷材料及高熵合金片逐一放入模具中(即将两片石墨纸、一块碳化硅陶瓷材料、高熵合金片、另一块碳化硅陶瓷材料、另两片石墨纸依次放入模具中)，然后将模具放置在放电等离子烧结炉(SPS炉)中，采用SiC/高熵合金片/SiC叠合的方式进行连接，以分析电压极性对扩散连接的影响，电场方向从SiC到高熵合金片，规定SiC/高熵合金片界面为电压正极界面，高熵合金片/SiC界面为电压负极界面；
(5)通过上压头测温，给放电等离子烧结炉(SPS炉)通电，升温速率为以100℃/min的升温速率升温，且升温过程中对连接样品施加19MPa的压力，升温至炉温1000℃(即连接温度为1000℃)，保温10min，然后以100℃/min的速率降温至室温即可，得到一块直径为20mm，高度近似为40mm的圆柱体结构的碳化硅陶瓷材料。
实施例2
本实施例与实施例1的不同之处在于：
待连接碳化硅陶瓷材料为两块以纯碳化硅陶瓷材料为基体的复合材料，具体为碳纤维增强碳化硅复合材料；连接层为CoFeCrNiCuTi0.5高熵合金片，且CoFeCrNiCuTi0.5高熵合金片的厚度为400μm，该连接层所用材料为CoFeCrNiCuTi0.5高熵合金，该材料的制备方法为：先将CoFeCrNiCu五元合金按照等原子比配制可以得到单一FCC结构的高熵合金，然后添加Ti元素，形成CoFeCrNiCuTi0.5高熵合金。
在步骤(5)中，升温至炉温1075℃(即连接温度为1075℃)。
其它同实施例1。
实施例3
本实施例与实施例1的不同之处在于：
待连接碳化硅陶瓷材料为两块以纯碳化硅陶瓷材料为基体的复合材料，具体为碳化硅纤维增强碳化硅复合材料；连接层为CoFeCrNiCuTi高熵合金片，且CoFeCrNiCuTi高熵合金片的厚度为300μm，该连接层所用材料为CoFeCrNiCuTi高熵合金，该材料的制备方法为：先将CoFeCrNiCu五元合金按照等原子比配制可以得到单一FCC结构的高熵合金，然后添加Ti元素，形成CoFeCrNiCuTi高熵合金。
在步骤(5)中，升温至炉温1100℃(即连接温度为1100℃)。
其它同实施例1。
实施例4
本实施例与实施例1的不同之处在于：
连接层为CoFeCrNiCuTi2高熵合金片，且CoFeCrNiCuTi2高熵合金片的厚度为400μm，该连接层所用材料为CoFeCrNiCuTi2高熵合金，该材料的制备方法为：先将CoFeCrNiCu五元合金按照等原子比配制可以得到单一FCC结构的高熵合金，然后添加Ti元素，形成CoFeCrNiCuTi2高熵合金。
在步骤(5)中，升温至炉温1150℃(即连接温度为1150℃)。
其它同实施例1。
将上述连接处理后的碳化硅陶瓷材料(直径为20mm，高度近似为40mm)经过金刚石线切割机切割，抛光，加工成4×4×40mm的样条，采用三点弯曲的方法测试该样条的三点弯曲强度。结果显示连接层的抗压能力较好。
用扫描电子显微镜观察经上述连接处理后的碳化硅陶瓷材料的中间连接层的界面微观形貌。结果显示该连接界面无明显平行于界面的裂纹，连接层致密，强度较高，界面无明显的相衬度。
由上述内容可知，本发明对外部热源的要求较低，连接速度快，且连接后碳化硅陶瓷材料的力学强度性能较好，有利于节约成本，降低工业化生产难度，实现快速、高品质连接。
本技术领域中的普通技术人员应当认识到，以上的实施例仅是用来说明本发明，而并非用作为对本发明的限定，只要在本发明的实质精神范围内，对以上所述实施例的变化、变型都将落在本发明的权利要求范围内。
