用于卷烟的复合中草药制剂及其制备方法
技术领域
本发明涉及烟草的添加剂，更具体地说，本发明涉及一种具有增香和保健功能的烟用复合中草药制剂。同时，本发明还涉及该烟用复合中草药制剂的制备方法。
背景技术
对于卷烟产品而言，卷烟的香气和口感是至关重要的，卷烟加香加料是烟草工业的核心技术之一。通过加香、加料可以弥补卷烟叶组配方上的不足，减少杂气，使产品的烟香更加丰厚、充足，并能赋予产品鲜明的特征。随着中草药类添加剂在卷烟中的降害作用日益为广大消费者所接受，已有越来越多的烟草科研工作者从中草药中寻找烟用复合中草药制剂的香精香料。
发明内容
本发明的目的是针对现有卷烟配料技术与保健功能矛盾的问题，提供一种用于卷烟的复合中草药制剂。该制剂既能增加卷烟的香气，同时又具有一定的保健功能。同时，本发明还提供所述的复合中草药制剂的制备方法。
本发明通过下述技术方案予以实现：
一、本发明提供了一种用于卷烟的复合中草药制剂，该制剂采用以下方法制备获得：
1、选取珠子参700克、白鹤灵芝500克、紫苑300克、款冬花300%20克、莱菔叶200克、牡荆叶1000克，经清洗晾干(风干)，粉碎至%2080目，加入70％～75％的乙醇20升，浸润10～15小时，在40～60℃下，以每分钟55～60转的速度搅拌，进行超声波萃取，提取30～40%20分钟，固液分离后，再将提取液在40～60℃下真空浓缩，得到珠子参、白鹤灵芝、紫苑、款冬花、莱菔叶、牡荆叶等提取物；
2.将珠子参、白鹤灵芝、紫苑、款冬花、莱菔叶、牡荆叶等提取物、复合水果提取物和丙二醇，按5∶3∶2的重量比混合均匀，即得到所需的卷烟复合中草药制剂。
二、本发明提供了一种用于卷烟的复合中草药制剂的制备方法，该方法采取以下步骤实施：
(1)选取珠子参700克、白鹤灵芝500克、紫苑300克、款冬花300%20克、莱菔叶200克、牡荆叶1000克，经清洗晾干(风干)，粉碎至%2080目，加入70％～75％的乙醇20升，浸润10～15小时；
(2)在40～60℃下，以每分钟55～60转的速度搅拌，进行超声波萃取，提取30～40分钟，固液分离后，再将提取液在40～60℃下真空浓缩，得到珠子参、白鹤灵芝、紫苑、款冬花、莱菔叶、牡荆叶等提取物；
(3)将珠子参、白鹤灵芝、紫苑、款冬花、莱菔叶、牡荆叶等提取物、复合水果提取物BXIAN(注：复合水果提取物超声波提取法由中国西安专业并有创新性天然健康品原料的西安恒堡生物科技有限公司HBXIAN所开发制造、销售，可满足市场化采购。HBXIAN水果复合多酚提取物包含：葡萄柚、青柠檬、桑椹、柿子、青苹果、枸杞子、越桔、黑醋栗、绿茶、蕃茄、紫葡萄、石榴等，HBXIAN%20水果复合多酚提取物经实验证实其抗氧化有效性和水溶性十分优良。)和丙二醇，按5∶3∶2的重量比混合均匀，即得到用于卷烟的复合中草药制剂。
三、本发明的技术方案是在下述深入研究的基础上提出的：
(一)对珠子参、白鹤灵芝、紫苑、款冬花、莱菔叶、牡荆叶等性能的研究：
1、珠子参
珠子参为五加科植物珠子参Panax%20japonicus%20C.A.Mey.var.major%20(Burk.)C.Y.Wu%20et%20K.M.Feng或羽叶三七(竹根三七、扭子七、黄连三七、花叶三七)Panaxjaponicus%20C.A.Mey.var.%20bipinnatifidus(seem.)C.Y.Wu%20et%20K.M.Feng的干燥根茎，略呈扁球形、圆锥形或不规则菱角形，偶呈连珠状，直径0.5～2.8cm。表面棕黄色或黄褐色，有明显的疣状突起及皱纹，偶有圆形凹陷的茎痕，有的一侧或两侧残存细的节间。质坚硬，断面不平坦，淡黄白色，粉性。气微，味苦、微甘，嚼之刺喉。蒸(煮)者断面黄白色或黄棕色，略呈角质样，味微苦、微甘，嚼之不刺喉。
功能主治：补肺，养阴，活络，止血。用于气阴两虚，烦热口渴，虚劳咳嗽，跌扑损伤，关节疼痛，咳血，吐血，外伤出血。
秋季采挖，除去粗皮及须根，干燥；或蒸(煮)透后干燥。
药理作用：国内对珠子参药理研究比较缓慢，只是近几年才对珠子参总皂甙研究有报道，对珠子参单体皂甙药理研究较少。根据云南产珠子参根茎总甙对小鼠的作用表明：珠子参总甙有与人参皂甙类型的免疫作用，能提高小鼠血中碳廓清率和激活腹腔巨噬细胞的吞噬活性，具有扶正固本的作用，并且毒性低，刺激性及溶血作用均很弱。研究川产珠子参根茎总甙对白细胞介素(II)(IL-II)的作用表明：珠子参具有镇痛、抗炎作用，免疫作用却不明显。从药理作用看出，川产珠子参与云南产珠子参药材所含化学成分不同，云南产珠子参似较川产珠子参的人参皂甙含量高，尚待进一步研究。药理实验还表明：珠子参具有抗心率不齐作用。性味：味甘；性平。
2、白鹤灵芝
白鹤灵芝：爵床科白鹤灵芝属植物白鹤灵芝Rhinacanthus%20nasutu%20s(L.)Lindau(R.communis%20Nees)，以枝或叶入药。全年可采，鲜用或晒干。性味甘、淡，平。
功能主治：清肺止咳，利湿止痒。用于肺结核早期；外用治体癣，湿疹。
白鹤灵芝为灌木，有时近攀援状，高1～2米。茎圆柱形，被毛，节稍膨大。叶对生，椭圆形，长3～7厘米，宽2～3厘米，先端稍钝，全缘，下面叶脉明显，两面有毛；有短柄。花单生或2～3朵排成小聚伞花序，无柄；苞片和小苞片常短于花萼；萼5深裂，裂片线状披针形；花白色，花冠管延长，2唇形，上唇狭披针形，全缘或短2裂，最后外弯，下唇短，3裂；发育雄蕊2，花药2室，药室上下叠置，钝头；退化雄蕊缺；花盘杯状，子房下位，3室。蒴果长椭圆形。种子4颗或少数，有种钩。
药理作用：1.细胞毒作用：从本植物根中提取的萘醌类化合物白鹤灵芝醌A、B，具有细胞毒作用。
2.抗真菌作用：从叶和茎中提取的萘并吡喃衍生物3，4-二氢-3，3%20-二甲基-二氢-萘并[2，3-b]吡喃-5，10-二酮对小稻枯萎病病原体%20(真菌)Pyricularia%20oryzae有强抗真菌作用，其ED50为0.4×10%20-6(0.4ppm)；对此真菌孢子萌发的抑制率，在10×10-5(100ppm)时为82.3％。
3、紫苑
紫苑原名紫菀。味苦辛，性微温。紫苑有化痰降气、清肺泄热、通调水道的作用，是常用的治咳药。紫苑，苦温下气，辛温润肺，故吐血虚劳，收为上品，虽人至高之脏，然又能下趋，使气化及于州都，小便自利，人所不知，但性滑不宜久用，且性辛温，
4、款冬花
款冬花释名款冻、颗冻、氏冬、钻冻、菟奚、虎须。气味辛、温、无毒。款冬花属于菊科家族，是多年生草药，在严冬开放。款冬花花蕾系紫红色，花瓣儿成鱼鳞状包着，奇特的是，这些花蕾不是长在枝头，而是串串撮撮地结在地下白色的根茎上。地面上是一丛丛的叶子，到了冬天，叶子枯萎了，向地下挖根，就可从根上采摘到花蕾。主治：久咳不愈：用早晨取款冬花一小团，拌蜜少许，放有在瓦罐内烧烟，缺罐留一忆，让烟出，以口吸烟咽下。如此五日，至第六日，吃一餐羊肉包子，从此病愈。口中疳疮：用款冬花、黄连，等分为末，以唾液调成饼子，行锵蛇床子煎汤漱口同时将饼子敷患处。款冬花性味苦辛，是专治咳嗽的良药，其性温而不燥，且能润肺，顺肺中之气，清肺中之血，入肺经气分，兼入血分，所以无论寒证或热证咳嗽，都可以与不同药物配伍来治疗。款冬花的花蕾，含款冬二醇、山金车二醇、蒲公英黄花色素以及鞣酸、挥发油、腊类等。寒证咳嗽，痰白发黏、恶寒怕风者，可与麻黄、细辛、生姜等辛热药物配伍；而热证咳嗽，发热咽痛、痰黄量多者，则可与桑白皮、瓜蒌、知母、杏仁等药物配伍。治疗久咳不止的紫苑散，即由款冬花、紫菀两味药物组成。紫菀重在祛痰，二药合用，是化痰止嗽的佳品。
5、莱菔叶
莱菔叶别名萝卜杆(《滇南本草》)，莱菔菜(《本草从新)》，萝卜缨(《本草再新》)，莱菔甲(《现代实用中药》)，萝卜甲(《江苏植药志》)。为十字花科植物莱菔的根出叶。冬季或早春采收。风干或晒干。
莱菔，一年生或二年生直立草本，高30-100cm。直根，肉质，长圆形、球形或圆锥形，外皮绿色、白色或红色。茎分枝，无毛，稍具粉霜。基生叶和下部茎生叶大头羽状半裂，长8-30cm，宽3-5cm，顶裂片卵形，侧裂片4-6对，长圆形，有钝齿，疏生粗毛；上部叶长圆形，有锯齿或近全缘。总状花骗子顶生或腋生；萼片长圆形；花瓣4，白色、紫色或粉红色，直径1.5-2cm，倒卵形，长1-1.5mm，具紫纹，下部有长5mm的爪；雄蕊6，4长2短；雌蕊1，子房钻状，柱头柱状。长角果圆柱形，长3-6cm，在种子间处缢缩，形成海绵质横膈，先端有喙长1-1.5mm；种子1-6颗，卵形，微扁，长约3mm，红棕色，并有细网纹。花期4-5月，果期5-6月。干燥根出叶具有旋卷、多皱纹的长叶柄，羽状裂片卷曲收缩，通常弯曲成团状，黄绿色；质地干脆，易破碎，有香气。以干燥、质轻、黄绿色、有香气而不霉蛀的为佳。性味辛苦，平。
功能主治：消食理气；清肺利咽；散瘀消肿。主食积气滞；脘腹痞满；呃逆；吐酸；泄泻；痢疾；咳谈；音哑；咽喉肿痛；妇女乳房肿痛；乳汁不通；外治损伤瘀肿
6、牡荆叶
牡荆叶别名：黄荆柴、黄荆条、荆条裸、五指柑，为马鞭草科植物的叶(英文名称：Hempleaf%20Negundo%20Chastetree%20Leaf.)。
功能主治：祛痰，止咳，平喘。用于慢性支气管炎。性味：性平，味微苦、辛。
化学成分：含挥发油，主要成分为a-蒎烯、(3-蒎烯、香桧烯、柠檬烯、对-聚伞花素、1，8～桉油素、13-丁香烯。牡荆内酯(vitexilac-tone)。生长地：生于山坡路旁。分布于长江以南各地。植物形态：落叶灌木或小乔木。小枝方形，密生灰白色绒毛。叶对生，掌状5出复叶，小叶片边缘有多数锯齿，上面绿色，下面淡绿色，无毛或稍有毛。圆锥状花序顶生；花萼钟形，顶端有5齿裂；花冠淡紫色，顶端有5裂片。果实球形，黑色。花果期7～11月。采制：夏、秋季枝叶茂盛时采收，晒干。
药理：
(1)祛痰作用牡荆叶挥发油1.0Mg/kg和1.5g/kg灌胃，小白鼠酚红法实验表明有显著的祛痰作用。此作用主要通过迷走神经，切断迷走神经后祛痰作用减弱。给小白鼠口服或注射牡荆煎剂或注射牡荆黄酮甙后，可由肺部排出，其祛痰作用可能与此相关。也有人认为牡荆叶的祛痰作用，与其减少痰液内酸性粘多糖纤维和促进其裂解有关。
(2)镇咳作用牡荆叶油
1.0g/kg灌胃，对氨水喷雾引咳的小鼠有显著的镇咳作用。注射牡荆黄酮甙能抑制电刺激麻醉猶喉上神经所致的咳嗽，表明其镇咳作用与抑制咳嗽中枢有关。
(3)平喘作用豚鼠恒压组胺喷雾法试验表明，牡荆叶油乳剂lg/kg灌服，能明显延长组胺IV级反应开始时间，并减少组胺IV级反应发作鼠数，表明有一定平喘作用。
(4)降血压作用牡荆叶油乳剂lg/kg十二指肠给药，一小时后兔血压平均下降31％，持续二小时。
(5)对机体免疫功能的影响牡荆叶油每天0.35mL/kg灌胃，连续6天，有增强腹腔巨噬细胞对鸡红细胞吞噬作用趋势。牡荆叶油对巨噬细胞吞噬功能低下的慢性气管炎患者，能使巨噬细胞的吞噬率，吞噬指数和消化程度显著提高，并使之接近正常人水平。
(6)对血清蛋白的调节作用牡荆挥发油能使清蛋白回升，对P-Y-和%20OC-球蛋白有双向调节作用，能促进清蛋白的合成和调节免疫球蛋白。
(7)抗菌作用牡荆水煎剂在体外对金黄色葡萄球菌和炭疽杆菌有显著的抗菌作用。对大肠杆菌，乙型链球菌，白喉杆菌，伤寒杆菌，绿脓杆菌和痢疾杆菌等也有一定的抗菌作用。
(8)毒性急性毒性试验牡荆叶挥发油小鼠灌胃的LD50为%207.40g/kg或8.68g/kg；牡荆叶挥发油乳剂小鼠灌胃的LD50为%205.20g/kg，腹腔注射为0.34g/kg。
(二)对提取方法的研究
1、材料和试剂
珠子参、白鹤灵芝、紫苑、款冬花、莱菔叶、牡荆叶等(深圳药材站)，95％乙醇(食品级)，蒸馏水
2、仪器与设备
超声波动态提取设备(上海宇砚机械设备有限公司)
ACS系列电子称(苏州金钻称重设备系统开发有限公司)
FW80高速万能粉碎机(天津泰斯特仪器有限公司)
R-1050旋转蒸发器(巩义市宇翔仪器有限公司)
SHT-D(III)循环水式真空泵(巩义市英峪予华仪器厂)
3、采用超声波提取法
超声波指频率高于20KHz，人的听觉阈以外的声波。
超声波提取在中药制剂质量检测中(药检系统)已广泛应用。《中华人民共和国药典》中，应用超声波处理的有232个品种，且呈日渐增多的趋势。
近年来，超声波技术在中药制剂提取工艺中的应用越来越受到关注。超声波技术用于天然产物有效成分的提取是一种非常有效的方法和手段。作为中药制剂取工艺的一种新技术，超声波提取具有广阔的前景。
超声波提取是利用超声波具有的机械效应，空化效应和热效应，通过增大介质分子的运动速度、增大介质的穿透力以提取生物有效成分。
1、提取原理
(1)机械效应超声波在介质中的传播可以使介质质点在其传播空间内产生振动，从而强化介质的扩散、传播，这就是超声波的机械效应。超声波在传播过程中产生一种辐射压强，沿声波方向传播，对物料有很强的破坏作用，可使细胞组织变形，植物蛋白质变性；同时，它还可以给予介质和悬浮体以不同的加速度，且介质分子的运动速度远大于悬浮体分子的运动速度。从而在两者间产生摩擦，这种摩擦力可使生物分子解聚，使细胞壁上的有效成分更快地溶解于溶剂之中。
(2)空化效应通常情况下，介质内部或多或少地溶解了一些微气泡，这些气泡在超声波的作用下产生振动，当声压达到一定值时，气泡由于定向扩散%20(rectieddiffvsion)而增大，形成共振腔，然后突然闭合，这就是超声波的空化效应。这种气泡在闭合时会在其周围产生几千个大气压的压力，形成微激波，它可造成植物细胞壁及整个生物体破裂，而且整个破裂过程在瞬间完成，有利于有效成分的溶出。
(3)热效应和其它物理波一样，超声波在介质中的传播过程也是一个能量的传播和扩散过程，即超声波在介质的传播过程中，其声能不断被介质的质点吸收，介质将所吸收的能量全部或大部分转变成热能，从而导致介质本身和药材组织温度的升高，增大了药物有效成分的溶解速度。由于这种吸收声能引起的药物组织内部温度的升高是瞬间的，因此可以使被提取的成分的生物活性保持不变。
此外，超声波还可以产生许多次级效应，如乳化、扩散、击碎、化学效应等，这些作用也促进了植物体中有效成分的溶解，促使药物有效成分进入介质，并于介质充分混合，加快了提取过程的进行，并提高了药物有效成分的提取率。
2、超声波提取的特点
(1)超声波提取时不需加热，避免了中药常规煎煮法、回流法长时间加热对有效成分的不良影响，适用于对热敏物质的提取；同时，由于其不需加热，因而也节省了能源。
(2)超声波提取提高了药物有效成分的提取率，节省了原料药材，有利于中药资源的充分利用，提高了经济效益。
(3)溶剂用量少，节约了溶剂。
(4)超声波提取是一个物理过程，在整个浸提过程中无化学反应发生，不影响大多数药物有效成分的生理活性。
(5)提取物有效成分含量高，有利于进一步精制。
3、超声波技术在天然产物提取方面的应用
与水煎煮法对比，采用超声波法对黄芩的提取结果表明，超声波法提取与常规煎煮法相比，提取时间明显缩短，黄芩苷的提取率升高；超声波提取10、20、40、60min均比煎煮法提取3h的提取率高。
应用超声波法对槐米中主要有效成分芦丁的提取结果表明，超声波处理槐米30min所得芦丁的提取率比热碱法提取率高47.56％，与浸泡法相比，超声波提取40min，芦丁得率为22.53％，而浸泡48h得率只有12.23％。超声波提取植物中的苷类成分是一种有效的方法，可节省原料的30-40％。
从萝芙木属植物的根中提取生物碱，常规浸渍法需43h，而超声波法只需%2015min，且可将生物碱全部提出。常规法从金鸡纳树皮中提取生物碱需5h，超声波法至多30min就可完成。常规法提取曼陀罗叶中的曼陀罗碱需3h，超声波法只需30min。煎煮法提取大黄中的蒽醌类成分需3h，超声波法只需10min，且得率高。
总之，超声波提取具有节时、节能、节料、得率高的特点。
不同提取条件与提取率对比结果如下：
添加实验：
实验一：
实验二：
实验三：
添加效果：
试验结果表明，试样1与烟草协调性很好，适当用量对卷烟的干扰很小，在保留复合中草药制剂的祛痰、止咳、平喘等作用同时能改善香味和口感，减少烟气干燥感，且添加量为1％～5％，效果较为理想。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
1、本发明将复合中草药制剂提取物作为烟丝类烟用天然复合中草药制剂，不仅具有飘逸的特殊中草药香气，还能使卷烟香味更协调、芳香、醇和、细腻，对余味也有显著改善。临床试验表明，添加了复合中草药制剂的卷烟具有明显的减缓刺激的作用，较好地缓和了吸烟与健康的矛盾，起到保护吸烟者健康的作用。因此，把复合中草药制剂应用于烟草领域可以起到增强卷烟品质及保健的双重作用。
2、本发明制备的制剂既可以用于卷烟烟丝当中，同时也可以施加于卷烟滤嘴棒，具有较为宽广的使用范围。
3、对珠子参、白鹤灵芝、紫苑、款冬花、莱菔叶、牡荆叶等有效成分进行超声波提取，并在嘴棒上进行添加试验，药物有效成分通过烟气带进口腔，由于避免了燃烧对药物成分的破坏，药物成分可以有效、充分地发挥作用。嘴棒添加剂具有药物的祛痰、止咳、平喘、抗菌等作用同时还有改善口感，减少烟气发干等作用。
4、改善了复合中草药制剂添加在烟丝中经燃烧造成成分破坏的缺陷。在提高卷烟吸食品质及口感的同时，中草药的部分有效成分可直接随主流烟气吸入，一定程度减轻了卷烟吸食的危害。
具体实施方式
通过下面给出的制备或添加实施例，可以进一步清楚地了解本发明。但它们并不是对本发明保护范围的限定。
用于卷烟滤嘴的实施方式：
实施案例一：
将复合中草药制剂提取物、复合水果提取物和丙二醇按3∶1∶1的重量比混合均匀，即得到用于卷烟滤嘴的复合中草药制剂。
实施案例二：
将复合中草药制剂提取物、复合水果提取物和丙二醇，按3∶2∶1的重量比混合均匀，即得到用于卷烟滤嘴的复合中草药制剂。
实施案例三：
将复合中草药制剂提取物、复合水果提取物和丙二醇按3∶2∶2的重量比混合均匀，即得到用于卷烟滤嘴的复合中草药制剂。
实施案例四：
将复合中草药制剂提取物，按1∶200的重量比，加入卷烟增塑剂中，充分搅拌均匀，静置30分钟后，再作为卷烟增塑剂使用，卷制成滤嘴，再卷制成卷烟。
实施案例五：
将复合中草药制剂提取物，按1∶160的重量比，加入卷烟增塑剂中，充分搅拌均句，静置30分钟后，再作为卷烟增塑剂使用，卷制成滤嘴，再卷制成卷烟。
实施案例六：
将复合中草药制剂提取物，按1∶120的重量比，加入卷烟增塑剂中，充分搅拌均匀，静置30分钟后，再作为卷烟增塑剂使用，卷制成滤嘴，再卷制成卷烟。
实施案例七：
将复合中草药制剂提取物，按1∶40的重量比，加入卷烟增塑剂中，充分搅拌均匀，静置30分钟后，再作为卷烟增塑剂使用，卷制成滤嘴，再卷制成卷烟。
实施案例八：
将复合中草药制剂提取物，按1∶20的重量比，加入卷烟增塑剂中，充分搅拌均匀，静置30分钟后，再作为卷烟增塑剂使用，卷制成滤嘴，再卷制成卷烟。
实施案例九：
将复合中草药制剂提取物，按1∶10的重量比，加入卷烟增塑剂中，充分搅拌均匀，静置30分钟后，再作为卷烟增塑剂使用，卷制成滤嘴，再卷制成卷烟。
本发明提供的复合中草药制剂提取物亦可加入卷烟的烟丝中：
实施案例十：
将复合中草药制剂提取物、复合水果提取物和丙二醇按3∶1∶1的重量比混合均匀，取混合制剂10克，用95％的酒精稀释至90克，将它喷入100 公斤烤烟型烟丝中，卷制成卷烟。
实施案例十一：
将复合中草药制剂提取物、复合水果提取物和丙二醇按3∶2∶1的重量比混合均匀，取混合后制剂10克，用95％的酒精稀释至90克，将它喷入 100公斤烤烟型烟丝中，卷制成卷烟。
实施案例十二：
将复合中草药制剂提取物、复合水果提取物和丙二醇按3∶2∶2的重量比混合均匀，取混合后制剂10克，用95％的酒精稀释至90克，将它喷入100公斤烤烟型烟丝中，卷制成卷烟。
实施案例十三：
将复合中草药制剂提取物、复合水果提取物和丙二醇按5∶1∶1的重量比混合均匀，取混合后制剂10克，用95％的酒精稀释至90克，将它喷入 100公斤烤烟型烟丝中，卷制成卷烟。
实施案例十四：
将复合中草药制剂提取物、复合水果提取物和丙二醇按5∶2∶2的重量比混合均匀，取混合后制剂10克，用95％的酒精稀释至90克，将它喷入100公斤烤烟型烟丝中，卷制成卷烟。
实施案例十五：
将复合中草药制剂提取物、复合水果提取物和丙二醇按5∶3∶2的重量比混合均匀，取混合后制剂10克，用95％的酒精稀释至90克，将它喷入100公斤烤烟型烟丝中，卷制成卷烟。
