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在脱硫过程中保护NOx存储催化剂的方法

2021-04-08 21:09:02

在脱硫过程中保护NOx存储催化剂的方法

  技术领域

  本发明涉及根据权利要求1的前序部分的用第一NOx存储催化剂和第二NOx存储催化剂使来自内燃发动机——特别是机动车辆内燃发动机——的排气流脱氮的排气后处理方法。本发明进一步地涉及根据权利要求7的前序部分的用于执行这种方法的排气后处理系统。

  背景技术

  在本发明的背景下的术语“脱氮”意指从内燃发动机的排气流中去除氮氧化物。

  为了提高机动车辆发动机的效率并且减少二氧化碳的排放量,发动机稀燃地运转,即以高的空燃比运转。这意味着发动机在氧化条件下用过剩的氧来燃烧燃料以便提高发动机效率。然而一氧化碳和碳氢化合物的氧化在氧气过剩的情况下仍然是可能的,以与传统的三元催化剂相同的方式,氮氧化物(NOx)在纯稀燃操作下不能被去除。

  稀薄燃烧使用中的主要挑战是在各种驾驶条件下氮氧化物在氧化环境中的还原。因此这些发动机需要具有额外化学元素的精制催化剂,该催化剂允许氮氧化物的中间存储。为了能够遵守合法的排气排放值,柴油车辆也装配有用于氮氧化物的存储催化剂。

  催化消除氮氧化物有两种重要的技术。第一种技术是基于用氨(NH3)选择性催化还原(SCR)氮氧化物,氨通常是由尿素溶液制成的。第二种技术涉及氮氧化物存储催化剂和氮氧化物还原催化剂(NSRC),也被称为稀燃NOx捕集器(LNT)。为简单起见,在下面使用术语“存储催化剂”。传统的存储催化剂暂时存储氮氧化物排放物。每当还原剂质量流(例如燃料)不足用于催化还原时(即特别是在内燃发动机处于稀燃运转阶段时),氮氧化物吸附在氮氧化物存储催化剂上。定期地,氮氧化物分子通过使用富空气中存在的还原组分(比如不完全燃烧的碳氢化合物)短暂的“富集”进一步地还原成氮。

  存储催化剂甚至可以在低温下存储氮氧化物,其中分离效率在200至250℃变得更高。然而在较高温度下,存储容量减少,所以在驾驶周期内通常看到的各种操作条件下单一存储催化剂的实施不足以存储和还原氮氧化物。

  因为第二存储催化剂设置在较冷的位置,所以双LNT系统允许覆盖更大范围的运转温度,借以扩大总氮氧化物的转化率范围。这种后处理方法在没有需要计量系统和用于尿素溶液的附加罐的主动运行SCR(选择性催化还原)系统的情况下允许控制氮氧化物的排放量。

  然而存储催化剂技术对硫污染非常敏感。在可以稀燃运转的内燃发动机的运转中,包含在燃料中的硫通过形成硫酸盐持续导致催化剂的污染,并且因此与最大可能的氮氧化物存储容量相比导致活性中心丧失活性。这种效果在氮氧化物存储催化剂中特别明显。众所周知,在稀燃发动机运转中,流入的硫化合物的沉积几乎是100%。因为硫酸盐比硝酸盐更热稳定,在催化剂存储模式(~250℃至500℃)下的氮氧化物的再生中,它们不会再次与催化剂分离,而是除其他之外留在存储地点以旨在用于存储氮氧化物。

  针对这种现象,原则上有两种可能性:首先,用无硫燃料运转内燃发动机,以及其次催化剂在催化剂温度超过600℃以及富排气流的相应脱硫条件下的定期脱硫。因为可在市场买到的炼油厂的完全脱硫的燃料仍然是非常昂贵的,并且在一些国家可用的燃料类型以及因此硫含量范围很大,催化剂必须不时通过基于发动机的测量进行脱硫。

  为了保持后处理系统所需的氮氧化物的转化率,在存储催化剂的整个寿命中在每行驶1000公里之后必须执行脱硫工艺(DeSOx操作)。然而在脱硫模式下,从第一存储催化剂释放的硫化物污染第二存储催化剂。

  为了保持非常严格的未来排放限制,保持尽可能高的催化活性是很重要的以便在系统的整个使用寿命期间确保系统的高鲁棒性。

  专利文件US 6,318,073 B1公开具有集成排气后处理装置的内燃发动机,该集成排气后处理装置包含SOx存储催化剂和在排气流方向上设置在其下游的NOx存储催化剂。旁通管设置在排气管路中用于旁通NOx存储催化剂。在正常运转模式下,旁通管是关闭的并且排气流从SOx存储催化剂供应至NOx存储催化剂。为了脱硫SOx存储催化剂,内燃发动机通过发动机控制而从稀燃运转切换至富燃运转并且SOx存储催化剂可以再生。同时,旁通管打开以防止硫酸盐化合物沉积在NOx存储催化剂中。

  专利文件US 2015/238 903 A1公开在排气流动方向上相继地具有柴油氧化催化剂(DOC)、稀燃NOx存储催化剂(LNT)以及选择性催化还原过滤器(SCRF)的排气净化装置。为了进行再生(即NOx存储催化剂脱硫),在发动机中设置富燃,因此在排放至环境中的排气流中出现更多非甲烷碳氢化合物(NMHC)。为了降低非甲烷碳氢化合物的比例,在再生过程中排气流的一部分在进入NOx存储催化剂之前被转移并且在其出口返回至脱硫排气流。

  专利文件US 6,837,043B2也公开排气后处理系统,该排气后处理系统包含微粒过滤器和设置在微粒过滤器下游的脱硫单元。为了防止硫酸盐化合物在脱硫单元再生时在微粒过滤器中变得富集,阀设置在旁通管部分里面,旁通管部分允许排气的转移,所以它们不流过微粒过滤器。

  在专利文件GB 2 418 377 B中公开用于稀燃内燃发动机的排气后处理系统,在该排气后处理系统中两个NOx存储催化剂在内燃发动机下游彼此平行地连接。在再生过程中(即在脱硫过程中),可以选择通过存储催化剂的排气流的通流,使得在每种情况下,一个存储催化剂被再生并且防止排气流的通流,同时另一存储催化剂保持可用于排气流的脱氮。

  专利文件US 6,742,328 B2也公开具有彼此平行延伸的两个排气管路的排气控制系统。每个排气管路包含在排气流动方向上相继的CO催化剂装置、脱硫单元以及稀燃NOx存储催化剂单元。在脱硫过程中,解吸的硫化合物通过各自的旁通管旁通NOx存储催化剂单元。

  专利文件US 2009/308 057 A1描述用于脱硫单个或两个并联的NOx存储催化剂单元的相似方法。通过旁通管路,排气流可以至少部分地并且在一段时间内被转移,以便旁通NOx存储催化剂单元。

  现有技术中已知的气体净化装置没有公开令人满意的双LNT系统的再生或脱硫的解决方案,在该双LNT系统中第一NOx存储催化剂和第二NOx存储催化剂相继串联连接。

  发明内容

  鉴于在上面概述的现有技术,仍然有改进的余地。本发明是基于提高双LNT系统中的氮氧化物转化率的目的。特别地,在整个使用寿命内保持分离能力。

  根据本发明,该目的是通过具有权利要求1的特征的用于来自内燃发动机(特别是机动车辆内燃发动机)的排气流脱氮的排气后处理方法以及具有权利要求7的特征的用于执行这种方法的排气后处理系统来实现的。在从属权利要求中公开本发明的更多特别有利的实施例。

  应该指出的是在下面的描述中单独列出的特征和措施可以以任何技术上合理的方式彼此结合并且公开本发明的更多实施例。此外,描述特别地结合附图表征并且具体说明本发明。

  本发明涉及用于来自内燃发动机(特别是机动车辆内燃发动机)的排气流脱氮的排气后处理方法,其中在用于排气流脱氮的第一运转模式下,来自内燃发动机的排气流供应至排气后处理系统,并且沿着排气后处理系统的主排气管路首先通过第一NOx存储催化剂,并且接着通过在排气流动方向上设置在第一NOx存储催化剂下游的第二NOx存储催化剂,并且其中在排气后处理系统脱硫的第二运转模式下,排气流通过第一NOx存储催化剂并且接着分支和/或转移使得排气流不通过第二NOx存储催化剂。

  在下面的应用文本中,术语“存储催化剂”和“NOx存储催化剂”是等效的。双LNT系统的第一存储催化剂和第二存储催化剂沿着排气流的主管路串联连接。通常,排气流来源于在第一和/或第二运转模式下的机动车辆发动机。特别地在第二运转模式下,例如如果第二运转模式在车间或经销商处执行,排气流也可以作为来源于单独源的气流。在第二运转模式下,排气流可以全部或部分地从主管路分支或转移。因此在第一存储催化剂脱硫时,全部或部分地防止第二存储催化剂被富排气流和/或含有硫组分的气流污染和/或弄脏并且在某些情况下必须再次单独地清洁。通过这种方式,执行排气后处理的方法的复杂性可以被简化和缩短。脱氮被改进,因为在典型的第二运转模式下的脱硫过程中第二存储催化剂免受通过硫组分和/或富排气和/或排气流的升高温度引起的“过早”老化或退化。因此两个存储催化剂的益处可以被充分利用以覆盖过程条件的整个带宽,在过程条件内可以进行排气流的脱氮。因为第二存储催化剂从不接触来自排气流的硫组分,所以催化活性可以在很长一段时间内保持尽可能高。此外确保在排气后处理系统的整个使用寿命内保持高水平的排气净化。从而有助于整体上符合合法的废气排放值要求。

  在根据本发明方法的优选实施例中,在第二运转模式下,排气流通过旁通管路在排气流动方向上从第一NOx存储催化剂的下游分支,然后立即直接供应至在排气流动方向上设置在第一和第二NOx存储催化剂下游的一个或多个另外的排气后处理单元。术语“立即直接”特别是意指排气流在供应至一个或多个下游排气处理单元之前不通过任何中间单元。

  排气流通过第二管路、旁通管路或次级管路全部或部分地旁通第二存储催化剂。

  优选地,通过旁通管路转移的排气流在排气流动方向上在第二存储催化剂下游和/或在一个或多个另外的排气后处理单元上游被供应回主排气管路。

  通过这种方式,可以降低排气后处理系统的复杂性,因为除第二存储催化剂之外,可以充分利用例如现有的SCR(选择性催化还原)单元这样的用于排气后处理的其他部件。SCR单元在第二运转模式下例如可以提高活性,所以暂时不使用的第二存储催化剂可以通过SCR单元平衡用于排气流的完全脱氮。SCR单元中的催化剂将第一存储催化剂中存在的硫化氢(H2S)转化为危害较小的二氧化硫(SO2)。因此用于消除氮氧化物的两种有效技术结合在一起,优化排气流的脱氮。SCR单元也可以与柴油微粒过滤器一起形成(SCR催化柴油微粒过滤器=SDPF)。

  在车间参观过程中执行DeSOx的情况下,在第一LNT之后排出的排气也可以供应至外部固定气体净化单元。

  在本发明的可选但有利的改进中,旁通管路具有阀,并且通过打开阀,排气流从主排气管路分支以执行第二运转模式。

  阀可以居中地设置在旁通管路中。在这种情况下,阀可以形成为截止阀。可替代地,阀可以设置在主排气管路排放、分支或转移的位置处。在这种情况下,阀优选地形成为多通阀或三通阀。根据阀里面的位置,排气流通过主排气管路和第二存储催化剂或者通过旁通管路导通。如果阀设置在返回主排气管路的位置处,则同样适用。

  优选地,阀是通过控制单元控制的,其中控制单元在输入侧和/或输出侧与内燃发动机信号连接并且在输入侧和/或输出侧与阀信号连接。

  因此在第二运转模式过程中和/或在第二运转模式开始时可以通过经由信号连接的信号通过切换阀来打开旁通管路。以相同的方式,在第二运转模式过程中和/或在第二运转模式结束时可以通过经由信号连接的信号通过切换阀来再次关闭旁通管路。

  在本发明的有利改进中,第二存储催化剂在第二运转模式之前、在第二运转模式开始时和/或在第二运转模式过程中在排气流动方向上第一NOx存储催化剂下游与主排气管路分离,和/或例如使用分离装置中断至主排气管路的流体导通连接。

  在车间或经销商处通过中断主排气管路,可以在最佳条件下进行第一存储催化剂的脱硫。因为车辆不在道路上行驶,所以第二运转模式的控制可以有针对性地优化以达到最佳脱硫。通过这种方式,也可以显著地减缓第一存储催化剂的老化,并且防止燃料能够渗入到油中的问题。如果两个必要脱硫过程之间的时间跨度和/或行驶距离进一步地增加,则该实施例优选是合适的。理想地,在任何情况下该时间跨度和/或行驶距离被扩大直到需要例行的车辆维修。通过这种方式,脱硫的第二运转模式可以集成到例行车辆维修中,这进一步地降低成本并且提高用户对排气后处理系统进行这样脱硫的意愿。旁通管路也可以与这样的分离装置结合并且可以可替代地使用或同时在第二运转模式下使用。

  独立发明保护要求用于来自内燃发动机的排气流脱氮(特别是用于执行如上所述的方法)的排气后处理系统,该排气后处理系统包含用于在排气流动方向上输送排气流的主排气管路,该排气后处理系统具有第一存储催化剂和在排气流动方向上设置在第一存储催化剂下游的第二存储催化剂,其中为了执行用于排气流脱氮的第一运转模式,第一存储催化剂和第二存储催化剂流体导通地连接在一起,其中为了执行第二运转模式,第一存储催化剂和第二存储催化剂之间的流体导通连接可以被分离和/或旁通。

  附图说明

  在从属权利要求中并且在下面的附图描述中公开本发明的更多有利实施例。附图以示例性实施例的形式示意性地显示:

  图1为用于本发明的第一示例性实施例中的排气后处理方法的布置;

  图2为用于本发明的第二替代示例性实施例中的排气后处理方法的布置;以及

  图3为用于本发明的示例性实施例中的排气后处理方法的流程图。

  具体实施方式

  在不同的附图中,相同部分总是具有相同的附图标记,因此这些通常只描述一次。

  图1显示具有用于本发明的第一示例性实施例中的排气后处理方法200的排气后处理系统100的框图。在主排气管路101中在流动方向S上引导的排气流102来源于内燃发动机240(特别是涡轮增压机动车辆发动机)。流动方向S沿着标记的箭头方向延伸。从内燃发动机240开始并且在流动方向S上相继地设置在下游的是:第一存储催化剂110或第一NOx存储催化剂(LNT)、可选的排气后处理单元140、第二存储催化剂120或第二NOx存储催化剂(LNT)、选择性催化还原单元130以及另外可选的排气后处理单元150。直接或间接在第一存储催化剂110之后,包含阀180的旁通管路170从主排气管路101分支。旁通管路170设计用于转移来自主排气管路101的全部或部分排气流102,并且设计用于将转移的排气流102返回至(例如直接在SCR单元130之前)第二存储催化剂120下游的主排气管路101中。阀180可以在旁通管路170的开端、末端或在旁通管路170内任意地定位。阀180与控制单元160信号连接162,该控制单元160也可以被描述为发动机控制单元(ECU)。控制单元160因此在输出侧和/或输入侧与阀180信号连接162,而且在输出侧和/或输入侧与内燃发动机240信号连接161。

  在第一运转模式210(参照图3)—脱氮模式—期间,旁通管路170的阀180关闭并且排气流102流过描绘的所有单元110、120、130、140、150,特别是流过第一存储催化剂110和第二存储催化剂120。在第二运转模式220(参照图3)—脱硫模式—期间,旁通管路170的阀180打开并且排气流102旁通第二存储催化剂120以及任何另外的排气后处理单元140,然后直接返回至主排气管路101以便避免第二存储催化剂120的污染。虽然旁通管路170是被打开阀180打开,但在某些情况下附加阀可以在要旁通的区域中关闭主排气管路101。

  图2显示具有用于本发明的第二替代实施例中的排气后处理方法200的排气后处理系统100的框图。在这种变体中,第二运转模式220(参照图3)—脱硫模式—不是在行驶期间进行的,而是车辆在合适的设施(例如在车间)中停车期间进行的。根据图1的旁通管路170在这个变体中是可选的,以及为此目的使用的控制单元160和相应的信号连接161、162也是可选的。优选地,操作者(例如经销商或技术员)可以在第一存储催化剂110之后但在第二存储催化剂120之前使用合适的中断设备300和/或分离设备中断主排气管路101。标记用于设置这样的中断设备300的示例性位置。已经设置在排气后处理系统100中的用于第一运转模式210(参照图3)的单元(即选择性催化还原单元130以及另外的排气后处理单元140、150)的使用也是可选的。操作者在第二运转模式220(参照图3)下进行脱硫也可以使用为此目的专门设计并且例如静止地位于车间中的排气后处理单元。

  图3显示具有第一运转模式210和第二运转模式220的本发明的示例性实施例中的排气后处理方法200的流程图或顺序图。在内燃发动机240的启动230之后,首先执行第一运转模式210。在第一运转模式210—正常运转250—期间,阀180(参照图1)关闭。控制单元160(参照图1)通过查询260检查内燃发动机240所运转的运转模式210、220的实际状态。如果根据查询260内燃发动机240处于第二运转模式210—脱硫—(肯定响应“是”)下,则控制单元160发送信号至阀180以打开阀180并且打开旁通管路170以便激活270旁通管路170。如果根据查询260内燃发动机240处于第一运转模式210(否定响应“否”)下,则控制单元160发送信号至阀180以保持关闭,并且继续正常运转250。旁通管路170保持堵塞。根据内燃发动机240的各自运转模式210、220,控制单元160可以通过信号连接161、161向阀180发出驱动命令,阀180转而通过信号连接162对控制单元做出响应(参照图1)。

  附图标记列表:

  100 排气后处理系统

  101 主排气管路

  102 排气流

  110 第一存储催化剂/NOx存储催化剂

  120 第二存储催化剂

  130 选择性催化还原

  140 排气后处理单元

  150 排气后处理单元

  160 控制单元

  161 第一信号连接

  162 第二信号连接

  170 旁通管路

  180 阀

  200 排气后处理方法

  210 第一运转模式

  220 第二运转模式

  230 开始

  240 内燃发动机

  250 正常模式

  260 查询

  270 激活旁通管路

  300 中断设备

  S 排气流动方向

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