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RGO/Cu<Sub>5</Sub>FeS<Sub>4</Sub>/g-C<Sub>3</Sub>N<Sub>4&l

2021-04-08 21:03:41

5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法附图说明" src="/d/file/p/2020/11-24/30a4a0caab97917df598906255af215c.gif" />

  RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法

  技术领域

  本发明涉及一种催化剂制备方法,特别是涉及一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法。

  背景技术

  近年来,基于半导体的光催化技术在太阳能转换、降解有机污染物以及光解水制氢等方面具有卓越的潜能而备受关注,同时光催化被认为是一种理想的环境处理和能源再生技术。为了实现高效水分解产氢气,人们已经开发出大量用于制氢气的半导体光催化剂。

  g-C3N4(石墨相氮化碳)是一种可见光响应性的光催化剂,不论在制备工艺、成本还是结构性能等方面都具有显著优势,逐渐成为光催化领域的研究热点。然而,g-C3N4比表面积小、光生载流子复合率高及太阳光利用率低等问题,导致其在实际应用中仍存在很多困难。为了提高g-C3N4的光催化活性,常采用掺杂金属或非金属元素、复合半导体材料、表面沉积贵金属及复合非金属材料等方法抑制光生电子空穴对的复合,拓宽光谱响应范围。

  Cu5FeS4具有相对较窄的带隙和优异的电子传导性、稳定的物理化学性质,作为助催化剂使用时,是一种发展前景广阔的导电材料。

  RGO(石墨烯)是一种具有独特二维结构的大比面积材料,其在导热、力学、电学及传输载流子等方面具有优异的性能。石墨烯的修饰及与其它材料结合有助于形成高效可见光活性的光催化剂。在纳米复合材料中,石墨烯可作为助催化剂接受光生电子,抑制电子空穴对的复合;且与其它组分形成的紧密二维异质结抅有利于光致载流子分离和传输,从而提高光催化效率。此外,石墨烯还是光催化剂的理想载体材料,它具有高吸收性能,可作为光敏剂敏化光催化剂,提高催化剂的光吸收强度。

  发明内容

  本发明的目的在于提供一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法,本发明为RGO复合Cu5FeS4与g-C3N4形成异质结光催化剂协同促进光催化水产氢活性的新型可见光催化剂;以Cu5FeS4和RGO(石墨烯)为助催化剂,然后与g-C3N4耦合获得目标光催化剂。适用于光催化产氢以及光降解有机污染物中,填补了现有光催化剂的新种类,其工艺可控,易于实施,符合环境友好以及“绿色化学”的要求。

  本发明的目的是通过以下技术方案实现的:

  一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法,所述方法包括以下制备步骤:

  (1)首先利用Hummers法制备氧化态石墨烯(GO);按照5:5:4的比例称取过硫酸钾、五氧化二磷和石墨,然后将这三种药品混匀置于三口烧瓶中进行机械搅拌;之后将浓硫酸缓慢滴加到三口烧瓶中,同时开启油浴加热,反应,待反应完成后,冷却到室温,将所得到的产品滴加到蒸馏水中,抽滤,调节pH值达后烘干待用;在三口烧瓶中加入浓硫酸,以5:4:22.5的比例称量样品(药品)、硝酸钠、高锰酸钾,之后将样品与硝酸钠混匀,再将称量好的高锰酸钾分批加入三口烧瓶中,继续搅拌,油浴,反应,静置;之后洗涤、搅拌成悬浊液后,将双氧水逐渐加到悬浊液中,边滴加边搅拌,直至液体变色,溶液分层,取下层黄色粘稠液进行离心洗涤;洗涤过程中,先用稀HCl洗涤,直到检测无沉淀产生为止;后用二次水洗涤,直到离心试管中上清液放入培养皿烘干,烘干的样品即为氧化态石墨烯(GO);

  (2)再利用溶剂热法制备Cu5FeS4助催化剂;首先,称取 CuCl和FeCl3·6H2O,分别均匀地分散在乙二胺溶剂中,然后将其混合物放入超声仪中超声15min,后将两种溶液混合,加入双倍过量的(NH4)2S溶液;均匀混合后,将溶液转移到带聚四氟乙烯内衬的反应釜中,在180℃下反应24小时后,将黑色固体用去离子水和无水乙醇依次洗涤5-8次,离心洗涤收集沉淀并在50℃下烘干,得到Cu5FeS4助催化剂;

  (3)然后称取g-C3N4,均匀分散在去离子水中,在搅拌条件下,向其中加入 Cu5FeS4,继续搅拌,然后加入GO,之后将混合物转移到带有聚四氟乙烯内衬的反应釜中,反应;之后自然冷却至室温,所得产物用去离子水和无水乙醇依次洗涤,干燥,得到以 wt% Cu5FeS4为助催化剂的 RGO/ Cu5FeS4/g-C3N4光催化剂。

  所述的一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法,所述步骤(1)中的产品滴加到70-80℃的蒸馏水中,抽滤,调节pH值达到7,烘干待用。

  所述的一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法,所述步骤(1)中高锰酸钾分批加入三口烧瓶中,继续搅拌,移入35℃油浴,反应1小时,反应完成后,静置两天。

  所述的一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法,所述步骤(1)中离心试管中上清液的PH达到7为止,最后放入培养皿50℃条件下烘干,烘干的样品即为氧化态石墨烯(GO)。

  所述的一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法,所述步骤(2)中混合物放入超声仪中超声15min。

  所述的一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法,所述步骤(2)中溶液转移到带聚四氟乙烯内衬的反应釜中,在180℃下反应24小时后,将黑色固体用去离子水和无水乙醇依次洗涤5-8次,离心洗涤收集沉淀并在50℃下烘干,得到Cu5FeS4助催化剂。

  所述的一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法,所述步骤(3)中加入Cu5FeS4,继续搅拌30min,然后加入GO,之后将混合物转移到带有聚四氟乙烯内衬的反应釜中,于180℃条件下反应3小时。

  所述的一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法,所述步骤(3)中所得产物用去离子水和无水乙醇依次洗涤3-5次,并在50℃下干燥12小时。

  本发明的优点与效果是:

  本发明与现有技术相比具有以下优势:

  1.本发明一种RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂的制备方法,以铜源、铁源、硫源和石墨烯按照一定的摩尔比在水热条件下反应,并获得目标光催化剂。制备的光催化剂组成明确、结构清晰,在可见光及近红外和紫外光的照射下,可进行水分解产氢及降解有机污染物,是一种很有发展前景的光催化材料。

  2.本发明制备的以RGO和Cu5FeS4为助催化剂的RGO/Cu5FeS4/g-C3N4光催化剂,由于Cu5FeS4具有相对较窄的带隙和优异的电子传导性,以及RGO的加入导致光生载流子的扩散范围增大,从而抑制了电子与空穴的复合,延长寿命,从而增强了可见光催化活性。

  3.本发明采用简单的水热反应法,所合成的三元复合光催化剂的合成原料常见,工艺可控,易于实施,符合环境友好以及“绿色化学”的要求。本发明为开发低成本的光催化剂提供一种新的思路,对于解决日益严重的能源和环境污染问题具有重要意义。

  附图说明

  图1为RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂的TEM图。

  具体实施方式

  下面结合具体实施例进一步阐明本发明的内容,但其并不限制本发明的保护范围。

  本发明利用溶剂热法合成Cu5FeS4。分别将铜源,铁源和硫源按照一定的摩尔比溶于乙二胺溶剂中,混合均匀并将其转移在100ml聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中,180℃条件下反应24小时,反应结束后,离心洗涤、干燥即可得到目标产物。然后,称取一定量的g-C3N4,将其均匀的分散在30 ml的去离子水中,加入一定量的RGO(石墨烯),搅拌10min后加入一定量的Cu5FeS4,继续搅拌30min,混合均匀后将其转移到带有100 ml聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中,180℃条件下恒温反应3小时。反应结束后分别用去离子水和乙醇清洗反应釜中沉淀物,烘干之后便可得到RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂。

  实施例1

  (1)利用Hummers法制备氧化态石墨烯(GO)。按照5:5:4的比例称取10g过硫酸钾、10g五氧化二磷和8g石墨,然后将这三种药品混匀置于100ml的三口烧瓶中进行机械搅拌。之后将40-50ml左右浓硫酸缓慢滴加到三口烧瓶中,同时开启油浴加热,反应10小时,待反应完成后,冷却到室温,将所得到的产品滴加到500ml 的70-80℃的蒸馏水中,抽滤,调节pH值达到7,烘干待用。在500ml的三口烧瓶中加入272ml的浓硫酸,以5:4:22.5的比例称量药品---样品(8g)、硝酸钠(6.4g)、高锰酸钾(36g),之后将样品与硝酸钠混匀,再将称量好的高锰酸钾分批加入三口烧瓶中,继续搅拌30min,移入35℃油浴,反应1小时,反应完成后,静置两天。之后洗涤、搅拌成悬浊液后,将3%的双氧水逐渐加到悬浊液中,边滴加边搅拌,直至液体变色,溶液分层,取下层黄色粘稠液进行离心洗涤。洗涤过程中,先用0.1mol·L-1的稀HCl洗涤,直到检测无沉淀产生为止。后用二次水洗涤,直到离心试管中上清液的PH达到7为止,最后放入培养皿50℃条件下烘干,烘干的样品即为氧化态石墨烯(GO)。

  (2)利用溶剂热法制备Cu5FeS4助催化剂。首先,称取0.0990g CuCl和0.2730g的FeCl3·6H2O,分别均匀地分散在15 ml乙二胺溶剂中,然后将其混合物放入超声仪中超声15min,后将两种溶液混合,加入双倍过量的(NH4)2S溶液。均匀混合后,将溶液转移到50ml带聚四氟乙烯内衬的反应釜中,在180℃下反应24小时后,将黑色固体用去离子水和无水乙醇依次洗涤5-8次,离心洗涤收集沉淀并在50℃下烘干,得到Cu5FeS4助催化剂。

  (3)称取200mg的g-C3N4,均匀分散在20ml的去离子水中,在搅拌条件下,向其中加入1.5mg Cu5FeS4,继续搅拌30min,然后加入0.5mg的GO,之后将混合物转移到100 ml带有聚四氟乙烯内衬的反应釜中,于180℃条件下反应3小时。之后自然冷却至室温,所得产物用去离子水和无水乙醇依次洗涤3-5次,并在50℃下干燥12小时,得到以0.75 wt% Cu5FeS4为助催化剂的0.25 wt% RGO/0.75 wt% Cu5FeS4/g-C3N4光催化剂。

  实施例2

  如实施例1所述,称取200mg的g-C3N4均匀分散在20 ml的去离子水中,在搅拌条件下,向其中加入1.5mg的Cu5FeS4,继续搅拌30min,其余操作步骤保持不变。所不同的是将步骤(3)中加入GO的量调为1.0 mg,则最终的催化剂为含有0. 75 wt% Cu5FeS4为助催化剂的0.5wt% RGO/0. 75 wt% Cu5FeS4/g-C3N4光催化剂。

  实施例3

  如实施例1所述,称取200 mg的g-C3N4均匀分散在20 ml的去离子水中,在搅拌条件下,向其中加入1.5 mg Cu5FeS4,继续搅拌30min,其余操作步骤保持不变。所不同的是将步骤(3)中加入GO的量调为1.5 mg,则最终的催化剂为含有0.75wt% Cu5FeS4为助催化剂的0.75wt% RGO/0.75wt% Cu5FeS4/g-C3N4光催化剂。

  实施例4

  如实施例1所述,称取200 mg的g-C3N4均匀分散在20 ml的去离子水中,在搅拌条件下,向其中加入1.5 mg Cu5FeS4,继续搅拌30min,其余操作步骤保持不变。所不同的是将步骤(3)中加入GO的量调为2.0 mg,则最终的催化剂为含有0.75 wt% Cu5FeS4为助催化剂的1wt% RGO/0.75 wt% Cu5FeS4/g-C3N4光催化剂。

  实施例5

  如实施例1所述,称取200 mg的g-C3N4均匀分散在20 ml的去离子水中,在搅拌条件下,向其中加入1.5 mg Cu5FeS4,继续搅拌30min,其余操作步骤保持不变。所不同的是将步骤(3)中加入GO的量调为4.0 mg,则最终的催化剂为含有0.75 wt% Cu5FeS4为助催化剂的2wt% RGO/0.75 wt% Cu5FeS4/g-C3N4光催化剂。

  实施例6

  如实施例1所述,称取200 mg的g-C3N4均匀分散在20 ml的去离子水中,在搅拌条件下,向其中加入1.5 mg Cu5FeS4,继续搅拌30min,其余操作步骤保持不变。所不同的是将步骤(3)中加入GO的量调为6.0 mg,则最终的催化剂为含有0.75 wt% Cu5FeS4为助催化剂的3wt% RGO/0.75 wt% Cu5FeS4/g-C3N4光催化剂。

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